我国学者和海外合作者在新颖电荷有序及其对自旋取向的调控研究方面取得进展
日期 2021-05-10  来源:数理科学部  作者:姜向伟 张立春 张诗按 齐静波 倪培根

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    图1 PbFeO3在600 K发生弱铁磁相变,并在418 K发生由新颖电荷有序导致的自旋重取向改变

      在国家自然科学基金项目(批准号:11934017、51772324、11921004、11904392)等资助下,中国科学院物理研究所龙有文研究员团队与日本东京工业大学Masaki Azuma教授等团队合作,利用高压高温实验技术制备了高质量PbFeO3钙钛矿材料,发现A位Pb2+与Pb4+离子形成全新的层状电荷有序,导致了B位Fe3+离子在高达418 K的临界温度发生自旋重取向转变。成果以“PbFeO3钙钛矿氧化物的新颖电荷有序及其自旋重取向(Observation of novel charge ordering and spin reorientation in perovskite oxide PbFeO3)”为题,于2021年3月26日发表在《自然·通讯》(Nature Communications)杂志上,论文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-021-22064-9。

      金属离子的不同电荷态反映了最外层电子数目与轨道占据等情况的变化,特定的电荷有序分布从根本上影响材料的晶体结构与电子性质。电荷与自旋是固体物质的两种基本属性,如何实现二者的关联与耦合,对未来先进自旋电子学器件的研发至关重要。能否通过特殊的电荷有序形式实现自旋态调控,特别是实现室温以上的调控,是具有挑战性的前沿科学问题。

      中国科学院物理研究所龙有文研究员与其联合研究团队利用独特的高压高温实验技术,获得了一种高质量钙钛矿物质PbFeO3。团队通过同步辐射X光衍射、X射线吸收谱、高分辨电子衍射、磁化率、磁化强度、电输运、中子衍射等系列实验测试以及第一性原理计算,发现了一种全新的层状电荷有序。PbFeO3的B位由单一的Fe3+离子组成,而A位由Pb2+与Pb4+这两种电荷态按1:1的比例组合而成,形成全新的-A-B-B-型层状电荷有序,其中A层为单一的Pb2+,B层为75%的Pb4+与25%的Pb2+有序组合而成,这种新颖的电荷有序在其它化合物中未曾报导。PbFeO3在600 K发生倾斜反铁磁有序,自旋方向大致平行于a轴,宏观上表现出弱铁磁性(图1)。令人意外的是,该材料在高达418 K的临界温度自旋取向发生90°旋转,随着温度降低形成自旋平行于b轴的共线反铁磁结构。该工作表明,PbFeO3钙钛矿中A位特殊的层状电荷有序导致了B位两种Fe位置磁各向异性能的竞争,其竞争结果是自旋重取向转变的主要原因。

      该研究工作首次在PbFeO3钙钛矿氧化物中发现的新颖电荷有序及其远高于室温的自旋重取向行为,证明了电荷有序是有效调控自旋取向的一种新机理,这对推动该效应在自旋电子学器件领域的应用具有重要意义。